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以自製奈米碳管與SBA-15沸石為擔體應用於二氧化碳再利用反應中孔洞觸媒之研究

  • Details
Project title
97學年度國家科學及技術委員會補助研究計畫
Acronym
專題研究計畫
Internal ID
NSC97-2218-E040-003
Principal Investigator
Lu, Chi-Yuan  
Status
research project
Start Date
August 1, 2008
End Date
July 31, 2009
Organizations
School of Public Health  
Partner Organizations
National Science and Technology Council  
Project Web Site
https://www.grb.gov.tw/search/planDetail?id=1695832
Keywords
SBA-15 沸石
奈米碳管
溫室效應
二氧化碳重組反應
中孔洞擔體觸媒
碳沉積
Description
因工業快速地發展,使能源之消耗特別是石油消耗劇增,空氣污染也日益嚴重,二
氧化碳造成的溫室效應使得全球溫度不斷升高,全球各地的氣候異常,因此如何有效降
低大氣中二氧化碳的含量便成為重要的課題。二氧化碳的排放主要來自於石化工業的燃
燒,由於世界性公約(京都議定書)的限定,未來二氧化碳排放量勢必得較目前降低。減
緩二氧化碳排放量是首要工作,而將回收後的二氧化碳再生利用則是後續所需開發的工
作。例如,藉由二氧化碳甲烷重組反應即可將二氧化碳轉化為合成氣體供Fischer-Tropsch
合成反應所用同時也達到將二氧化碳再利用之目的。
由過往的研究發現,二氧化碳轉換觸媒使用之活性大多為VIII 族金屬(Rh、Ru、Ni、
Pt、Pd、Ir、Co、Fe),然而於進行催化二氧化碳轉換反應過程中卻仍然會遭遇了許多問
題,如:低選擇率、低熱穩定性、水氣遮蔽效應、擔體硫酸化及高積碳性等缺點。目前
於觸媒的研究領域中,除氧化鋁外,僅有某些特定材質如氧化矽及活性碳等物質被使用
作為被擔持觸媒之擔體材質。綜觀這些擔體可發現大多為比表面積大且孔徑分布屬於微
孔的材質,然而就將觸媒應用於氣體催化反應而言,屬於微孔材質的觸媒並不適用,乃
因進行氣體催化反應時,氣體分子的有效擴散係數取決於擔體的孔隙半徑,因此若能增
加觸媒擔體的平均孔徑,將可: (1)提升觸媒製備過程中金屬前驅物離子於孔洞內的擴散
行為,提高活性相於擔體上的分散性; (2)增加反應用過程時對氣體分子的吸附能力,使
得中、大粒徑的氣體分子可以順利擴散至孔洞內與活性相進行催化反應,進而提升觸媒
的反應效率。因此,本研究採用新興中孔洞型奈米材料,將奈米碳管與SBA-15 使用為
擔體材料進行觸媒製備,比較SBA-15 沸石、奈米碳管等不同中孔洞結構擔體所組成的
觸媒之催化活性,探討反應溫度、氣體流率與氣體組成( CO2、CH4、H2 )等不同反應條
件對二氧化碳轉化反應之影響。對於中孔洞擔體觸媒進行活性測試,評估活性最佳並能
抗積碳的觸媒,並建立二氧化碳於奈米碳管與SBA-15 型中孔洞擔體觸媒上之再生反應
機制。並輔以BET、XRPD、EA、FESEM、EDS、TEM、ICPMS、FTIR 等進行物化特
性分析,以找出影響觸媒活性的原因。
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